稀土基关联材料中的奇异量子物态探索

雷克儿

由于电子间库仑相互作用的存在，关联量子材料含有十分丰富的多体物理效应和物态，如高温超导、莫特绝缘体、重费米子，非费米液体等，是凝聚态物理学重要的研究对象。此外，一些关联电子材料还表现出拓扑物态。多体效应和拓扑物态的结合演生出了一些有趣的量子材料体系，比如近藤拓扑绝缘体等。稀土基金属间化合物由于其4f电子与传导电子之间的杂化作用而表现出强关联效应，展现出上述诸多奇异物性，是一类传统的关联量子材料。以探索新型稀土基关联量子材料为目标，着眼于晶格维度、电子浓度以及拓扑能带对关联量子物态的影响。本论文主要针对以下三类材料体系进行了研究：（一）准一维近藤格子化合物CeAu2In4；（二）重费米子半金属CeCuAs2；以及 （三）潜在的铁磁拓扑半金属PrAlSi。所取得的主要研究结果如下：*** 1. 通过前期调研，我们发现CeAu2In4是一个新的准一维近藤格子化合物的备选材料。我们用In作助溶剂合成了该化合物的针状单晶样品。通过结构、磁性、电输运以及比热的极低温测量，发现该材料在0.9 K发生反铁磁相变，电子比热γ值高达369 mJ mol−1 K−2，且比热相变峰明显偏离平均场理论预测的λ形状。CeAu2In4的近藤温度为1.1 K，和磁有序温度相当。CeAu2In4在磁有序相内表现出费米液体行为，但是它的Kadowaki-Woods比值仅为基态是克拉默二重态的常规重费米子材料的十分之一左右。类似现象在典型的准一维材料 YbNi4P2和CeRh6Ge4中也被观察到。考虑到该材料中较宽且明显偏离平均场理论的比热相变峰，以及沿着针状方向的最近邻Ce-Ce原子间距，我们推测CeAu2In4是一个具有强量子涨落效应的新型准一维近藤格子化合物，适合于深入开展量子临界行为研究。2. 探索低载流子浓度近藤化合物对研究近藤半金属行为，以及探索欠近藤屏蔽效应下的异常物性都具有重要意义。以往对于CeCuAs2 多晶数据的报道显示该材料可能是一个低载流子浓度近藤体系。 我们用Bi作助熔剂法以及固态反应法合成了CeCuAs2的单晶样品。详细的电阻率、霍尔效应、磁化率和比热测量表明用Bi助溶剂法合成的CeCuAs2是一个重费米子半金属，在7.9 K发生反铁磁相变。而用固态反应法合成的样品具有类似半导体行为，在低温磁化率和比热曲线上表现出奇异的短程磁关联特征。单晶X射线衍射结构解析表明金属行为的样品具有符合化学计量比的HfCuSi2结构，而类似半导体行为的样品则是Cu稍微过量，且填充在“2c”位置上。以上结果表明CeCuAs2是一个敏感的低载流子浓度近藤体系，适合于研究载流子浓度对近藤效应的影响。如何实现从半金属到半导体的连续精确调控是未来研究的一个重点。3. 理论研究显示PrAlSi是一个潜在的铁磁外尔半金属，是一个研究f电子磁性和拓扑能带相关性的理想体系。我们用Al作助溶剂合成了PrAlSi单晶样品并全面研究了它的结构、磁性、电输运以及热力学性质。测量结果显示PrAlSi在T = 17.8 K发生铁磁相变，紧接着在更低的温度还连续发生两次微弱的再入型相变，表现出自旋玻璃行为。自旋玻璃行为可以被0.4 T左右的小磁场抑制，更高磁场下，我们在PrAlSi中观测到了巨大的反常霍尔电导率（2000 Ω-1cm-1）以及随温度强烈变化的SdH量子振荡，振荡频率从25 K时的18 T升至2 K时的33 T。在同样的温区和磁场范围内，非磁性参考化合物LaAlSi并没有发生量子振荡。以上这些结果说明PrAlSi中的小费米口袋与其磁有序状态密切相关。另一方面，由于PrAlSi在低温下具有复杂的磁性相以及和磁有序温度相当的晶体场劈裂，该化合物在居里温度附近表现出被晶体场效应增强的巨大磁热效应，磁场沿c轴时的最大磁熵变-ΔSM达到22.6 J/kg K（μ0ΔH = 5 T）具有一定的应用研究意义